2004年，参演谢洪执导的电视剧《摩梭女儿国》，这也是他个人首部电视剧作品，从而进入演艺圈。2007年3月，在谷智鑫、钱枫主演的年代剧《恰同学少年》中饰演毛泽东的同学本性善良的少爷王子鹏。2009年4月，拍摄由八一电影制片厂出品的军旅剧《为了新中国前进》，在剧中饰演多才多艺的文艺兵朱三亮。
2010年10月，与郑元畅、李菲儿联合主演的都市偶像剧《欢迎爱光临》播出，在剧中饰演个性细心体贴的快递员王宝强；10月23日，主演陈启峻执导的民国剧《刁蛮新娘》，在剧中饰演外表英俊潇洒的戴家二少爷戴君涛。2011年8月，参与拍摄由杜淳、何晟铭、袁姗姗主演的古装剧《宫锁珠帘》，在剧中饰演内务府总管李庆喜。
2012年7月，主演都市偶像剧《无懈可击之蓝色梦想》，在剧中饰演徐浩廷的死党安洋；12月，其参演的古装剧《美人无泪》播出，在剧中饰演海兰珠的弟弟阿古拉。2013年5月，与袁姗姗、俞灏明共同主演民国剧《爱在春天》，在剧中饰演出身名门望族的富家公子陆达生。2014年2月，主演蒋家骏执导的时装都市剧《爱的妇产科》，在剧中饰演医术造诣高深的新生儿科专家万源；5月，与陈妍希、包贝尔合作拍摄爱情片《年少轻狂》，在片中饰演邓小余的大学同学胡多多；9月，出演陈勋奇执导的爱情片《缘来是游戏》，在片中饰演个性不羁的豪门富家公子田嘉亮；12月，与黄渤、倪大红联合主演谍战剧《锋刃》，在剧中饰演心地善良的情报人员韩子生。
2015年5月24日，其主演的时装都市剧《爱的妇产科2》播出；7月，出演改编自同名小说的网络剧《纳妾记》，在剧中饰演穿越到明朝永乐年间的法医杨秋池；8月，主演爱情片《我是奋青》，在片中饰演文质彬彬的情感作家许天天。2016年，在范金轩执导的都市喜剧《整垮前女友》中饰演内心拥有远大抱负理想的青年金麒麟；5月，其出演的悬疑片《谎言大爆炸》上映，在片中饰演巧舌如簧的广告公司白领秦卫；同年，与何琢言合作拍摄谍战剧《守卫者》，在剧中饰演国安局侦查处处员邵鹏。
2017年2月，在钟少雄执导的喜剧片《疯岳撬佳人》中饰演张子墨的前男友明星方捷；4月，主演抗战剧《怒海红尘》，在剧中饰演出身黄埔军校的优秀学员萧水寒；9月，与陈燃共同主演爱情片《蜜月计划》，在片中饰演个性温柔体贴的暖男王嘉树；11月，在黄轩、窦骁、周一围主演的魔幻剧《九州·海上牧云记》中饰演气质文雅、心思细密的二皇子牧云陆；此外，他还出演了都市轻喜剧《我的早更女友》。
2019年2月12日，与马丽、潘粤明联合主演都市情感轻喜剧《逆流而上的你》播出，在剧中饰演任职于凯源地产的董事长邹凯；同年，出演赵丽颖、王一博主演的古装武侠剧《有翡》。
2017年4月，作为小蓝单车的形象大使，在个人微博上发布了一张身骑小蓝单车的照片，并发起骑行接力活动，呼吁低碳出行，守护蓝色星球。
综合类奖项
2018InStyleIconAwards年度最具号召力偶像大奖（获奖）
2018星月榜样年度突破演员奖（获奖）
2018年度突破男演员奖（获奖）
2013年度风尚型格艺人（获奖）
2012亚洲偶像新面孔大奖（获奖）
孙坚五官精致、面孔英俊，拥有阳光般的微笑和扎实的表演基础功底，可塑性极强。在电视剧《欢喜婆婆俏媳妇》中将角色特点恰到好处的把握毫不突兀。在《宫锁珠帘》里，孙坚用灵性的表演将李公公得势后更加左右逢源显露其贪财阴狠的本性拿捏得入木三分。在《年少轻狂》中，将一个小人物逆袭的心路历程表演得收放自如。他有着较强的角色处理能力，能够轻松的把握角色的精髓之处，从而使角色演绎的更为生动化。
孙坚是圈内公认的时尚达人，对潮流趋势有着十足的敏锐度。在现实生活中他经常搞笑卖萌、个性开朗，是个十足的潮男，不仅在穿衣风格上其极富个性，在日常生活中的方方面面也极其讲究。